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背景簡介

目前大氣中N2O的平均濃度約為333 ppb，并以每年0.25%-0.31%的速度持續(xù)增加。在100年的時間尺度上，N2O的溫室效應潛力是CO2的265倍，N2O是影響全球氣候變化的重要因素。城市河流是N2O產生和排放的熱點。在中國許多城市中，為了改善城市河流的水質和水動力條件，建設了相互連接的河湖網絡。N2O的產生受到內陸水系微生物過程的強烈控制。最近的研究發(fā)現，硝化和反硝化都是N2O產生的主要途徑。反硝化作用對N2O的貢獻隨著湖泊富營養(yǎng)化水平的增加而增加。然而，在廢水處理廠和農業(yè)河流的下游經常觀察到高NH4+濃度，此時硝化作用可能主導N2O的產生。

本研究的目的是：

1）       分析N2O濃度和排放的時空分布；

2）       揭示影響N2O排放的潛在因素；

3）       確定各種途徑對N2O產生和消耗的貢獻，揭示互聯河湖網絡N2O排放時空變化的控制機制。

該研究將促進對調節(jié)城市地表水中N2O排放的微生物過程的認識，并為水質和N2O排放綜合管理提供理論依據。

研究方法

站點描述

武漢市的地表水面積占城市總面積的四分之一，是中國地表水面積最大的城市。隨著經濟的發(fā)展和人口的增長，該地區(qū)的河流和湖泊遭受了不同程度的污染。為了改善水質和水量，武漢將河流和湖泊連接起來形成了河湖網絡。盡管城市中的河流與湖泊通過渠道進行了物理連接，但由于水位、水閘和水壩的原因，河流與湖泊之間的實際連通性大不相同。因此，相互連接的河湖網絡中的水質和溫室氣體排放在該地區(qū)具有很大的時空異質性。

圖1. 本研究采樣點的地理位置和土地利用類型。城市河流的一端與湖泊相連，另一端與長江相連，形成了一個河湖網絡。在城市河流與長江的連接處安裝了水閘，在河流與湖泊的連接處設置了溢流壩，以調節(jié)河流流量。河流采樣點分別設置在農村（綠色周期）和城市（紅色和黃色周期）。湖泊采樣點設置在與河流連接處附近。

樣品采集

樣本采集于2021年3月至2022年1月的四個季節(jié)。調查了長江以南的七條河流和十一個湖泊（圖1）。共設置了49個采樣點。所有研究河流的寬度為10m至20m，深度為1m至2m。城市河流長度為2.3km至9.2km，農業(yè)河流長度為45.1km。本研究將城市區(qū)域內的河流分為孤立的城市河流（UR）和與湖泊相連的城市河（LUR）。

實驗使用便攜式水質參數測量儀（Hach Company，USA）在現場測量水體的溫度、溶解氧（DO）、pH值、電導率（EC）等物理化學參數，并收集水樣進行δ18O-H2O、TDN（總溶解氮）、DOC（溶解有機碳）等的分析。此外，還通過提取微生物DNA使用實時定量聚合酶鏈式反應（qPCR）（Roche LightCycler®480）來評估與N2O產生相關的基因豐度（如16S rRNA、AOAamoA、AOBamoA、nirS、nirK和nosZ）。研究者還使用了同位素模型來定量估計N2O的產生和消耗過程。

統計分析

采用N2O和瑞利分餾模型中δ15N-sp與δ18O的同位素映射方法來計算N2O產生和消耗的途徑（硝化和反硝化）的貢獻（圖2）。硝化作用和反硝化作用的貢獻比例可以通過截距和兩個端元的SP值來計算。

圖2：估算N2O混合和減少的映射方法。場景1（M-R）：首先將反硝化和硝化產生的N2O混合，然后通過完全反硝化將混合后的N2O還原；場景2（R-M）：通過異養(yǎng)反硝化產生的N2O首先被還原，然后剩余的N2O與通過硝化產生的N2O混合。圖中“樣品”的坐標是微生物衍生的N2O的同位素值。

Picarro 儀器的使用

水樣中δ18O-H2O（水的氧同位素比值）通過水蒸氣同位素分析儀（Picarro，L2130-i，USA）進行測量，δ18O-H2O的分析精度為±0.1‰。

在本研究中，δ18O-H2O數據被用于以下幾個目的：

1）       N2O來源分析：通過測量水樣中的δ18O-H2O值，研究者可以區(qū)分微生物產生的N2O和大氣中的N2O。這是因為微生物在產生N2O的過程中，會從水中獲取氧原子，而這個過程中水的氧同位素組成會發(fā)生變化。通過比較水樣中的δ18O-H2O值和大氣N2O的δ18O值，可以估計微生物活動對N2O產生的貢獻。

2）       定量分析N2O產生途徑：研究者使用同位素模型（如Rayleigh分餾模型）結合δ18O-H2O數據，可以定量分析N2O的產生途徑，即區(qū)分硝化作用和反硝化作用對N2O的貢獻。這有助于理解在不同水體中N2O產生的主要微生物過程。

3）       分析環(huán)境因素與N2O排放的關系：δ18O-H2O數據還可以幫助研究者理解環(huán)境因素（如溫度、溶解氧濃度等）如何影響N2O的產生。例如，溫度和溶解氧濃度的變化會影響微生物活動，從而影響N2O的產生和排放。

4）       時空變異性研究：通過在不同季節(jié)和地點收集δ18O-H2O數據，研究者可以揭示N2O排放的時空變異性，這對理解城市河湖網絡中N2O排放的動態(tài)變化至關重要。

研究結論

文章調查了武漢市一個相互連接的河湖網絡的溶解N2O濃度和排放。利用N2O相關基因豐度和同位素模型定量估算了微生物產生和消耗N2O的過程。研究結果表明，N2O濃度、排放和產生途徑存在顯著的空間變化。較高的氮含量和缺氧條件導致UR中的高N2O產生和排放。然而，有效的河湖互聯項目增加了溶解氧濃度，降低了LUR的TDN、NO3-N和NH4+-N濃度。這些環(huán)境因子的變化通過抑制硝化和反硝化作用，顯著降低了N2O濃度和排放通量。這些發(fā)現推進了對調節(jié)內陸水域N2O排放的微生物過程的認識，并說明應調整對水閘和水壩的控制來有效連接城市河流和湖泊，從而改變氧化還原條件和氮含量，進而控制N2O的排放。